Déphasage par des phonons optiques dans un défaut GaN unique

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 8678 (2023) Citer cet article

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Les émetteurs à défaut à photon unique (SPE), en particulier ceux avec des états de spin adressables magnétiquement et optiquement, dans les semi-conducteurs à large bande interdite technologiquement matures sont attrayants pour la réalisation de plates-formes intégrées pour les applications quantiques. L'élargissement de la ligne de phonon zéro (ZPL) provoqué par le déphasage dans les SPE à l'état solide limite l'indiscernabilité des photons émis. Le déphasage limite également l'utilisation des états de défaut dans le traitement, la détection et la métrologie de l'information quantique. Dans la plupart des émetteurs à défauts, tels que ceux en SiC et en diamant, l'interaction avec les phonons acoustiques à faible énergie détermine la dépendance à la température du taux de déphasage et l'élargissement résultant du ZPL avec la température obéit à une loi de puissance. Le GaN héberge des émetteurs à photon unique brillants et stables dans la gamme de longueurs d'onde de 600 à 700 nm avec des ZPL puissants même à température ambiante. Dans ce travail, nous étudions la dépendance à la température des spectres ZPL des SPE GaN intégrés à des lentilles à immersion solide dans le but de comprendre les mécanismes de déphasage pertinents. À des températures inférieures à ~ 50 K, la forme de la raie ZPL est gaussienne et la largeur de la raie ZPL est indépendante de la température et dominée par la diffusion spectrale. Au-dessus de ~ 50 K, la largeur de raie augmente de manière monotone avec la température et la forme de la raie évolue vers un Lorentzien. Assez remarquablement, la dépendance à la température de la largeur de raie ne suit pas une loi de puissance. Nous proposons un modèle dans lequel le déphasage causé par l'absorption/l'émission de phonons optiques dans un processus Raman élastique détermine la dépendance à la température de la forme et de la largeur de la raie. Notre modèle explique la dépendance à la température de la largeur et de la forme de la raie ZPL dans toute la plage de température de 10 à 270 K explorée dans ce travail. L'énergie des phonons optiques d'environ 19 meV extraite en ajustant le modèle aux données correspond remarquablement bien à l'énergie centrale de la zone d'environ 18 meV de la bande de phonons optiques la plus basse (\(E_{2}(faible)\)) dans GaN. Nos travaux mettent en lumière les mécanismes responsables de l'élargissement de la largeur de raie dans les SPE GaN. Étant donné qu'une bande de phonons optiques à faible énergie (\(E_{2}(faible)\)) est une caractéristique de la plupart des nitrures du groupe III-V avec une structure cristalline de wurtzite, y compris hBN et AlN, nous nous attendons à ce que notre mécanisme proposé joue un rôle important. également un rôle dans les émetteurs de défauts de ces matériaux.

Les émetteurs à photon unique (SPE) sont importants pour les applications de calcul quantique et de communication1. Des émetteurs à photon unique à l'état solide à la demande ont été réalisés dans différents systèmes de matériaux, notamment des points quantiques semi-conducteurs2,3, des défauts dans des matériaux bidimensionnels4,5 et des défauts dans des matériaux à large bande interdite tels que le diamant6,7 et le SiC8. Il est hautement souhaitable d'identifier des SPE à haute luminosité, spectralement purs et à haut rendement dans des matériaux semi-conducteurs qui sont technologiquement matures, peuvent être synthétisés à l'aide d'une épitaxie de haute qualité et permettent une intégration avec des dispositifs photoniques et une électronique de commande1. Récemment, des SPE basées sur des défauts dans AlN9 et GaN10,11 ont été rapportées. Le GaN est un matériau direct à large bande interdite d'une grande importance technologique dans les applications liées aux lasers à longueur d'onde visible et aux diodes électroluminescentes, ainsi qu'aux dispositifs RF et de puissance à semi-conducteurs. Les SPE en GaN sont donc intéressants et technologiquement pertinents. Les SPE de GaN se sont avérés brillants, photostables et présentaient des pics de photoluminescence (PL) nets répartis dans la plage de longueurs d'onde de 600 à 700 nm10,11. La nature de ces SPE GaN reste insaisissable. Des défauts ponctuels dans le GaN ainsi que des états électroniques localisés au niveau des défauts d'empilement et des dislocations dans le cristal ont été proposés comme candidats12,13.

Dans ce travail, nous étudions la dépendance à la température des spectres d'émission ZPL dans les SPE GaN et proposons un nouveau mécanisme de déphasage impliquant une interaction avec des phonons optiques pour être responsable de l'élargissement observé de la largeur de raie ZPL. L'élargissement de la largeur de raie ZPL causé par le déphasage est un défi pour la génération de photons indiscernables nécessaires dans de nombreux systèmes quantiques. La dépendance à la température du spectre d'émission de la ligne zéro phonon (ZPL) fournit une mine d'informations non seulement sur la nature des SPE basés sur les défauts, mais offre également une fenêtre sur les processus physiques responsables du déphasage et de l'élargissement de la largeur de la raie d'émission. Dans la plupart des SPE à défaut à l'état solide, l'interaction avec les phonons acoustiques à faible énergie est responsable de la dépendance à la température des taux de déphasage ainsi que de l'élargissement de la largeur de raie d'émission. Divers modèles physiques du déphasage induit par les phonons acoustiques ont été proposés pour expliquer la dépendance à la température des largeurs de raie d'émission observées dans les SPE à l'état solide. Par exemple, la dépendance à la température \(T^{3}\) observée dans les SPE AlN, SiC et hBN9,14,15 a été attribuée au déphasage induit par les phonons acoustiques dans les cristaux avec un grand nombre de défauts16. Il a été démontré que la dépendance \(T^{5}\) observée dans les centres \(\hbox {NV}^{-}\) du diamant résulte de l'effet Jahn-Teller dynamique à l'état excité17,18. La dépendance \(T^{7}\) observée dans de nombreux émetteurs à l'état solide a été attribuée au couplage quadratique aux phonons acoustiques19,20. L'interaction avec les phonons optiques n'est généralement pas considérée comme un mécanisme important de déphasage à des températures bien inférieures à la température ambiante étant donné les grandes énergies des phonons optiques.

Nos résultats expérimentaux montrent qu'à des températures inférieures à \(\sim\) 50 K, la ZPL a une forme de raie gaussienne et la largeur de raie sature à des valeurs comprises entre 0,7 et 1 meV (0,2 et 0,3 nm). Cette largeur de raie à basse température est attribuée à la diffusion spectrale. Au fur et à mesure que la température augmente, la forme de la ligne ZPL évolue d'une gaussienne à une lorentzienne. Fait intéressant, la dépendance à la température de la largeur de raie ne suit aucune des lois de puissance qui fonctionnent pour de nombreux autres SPE à semi-conducteurs (discutés ci-dessus). Nous proposons un modèle dans lequel le déphasage et l'élargissement de la largeur de raie se produisent par absorption/émission de phonons optiques dans un processus Raman élastique. Les données de largeur de raie correspondent étroitement au modèle et l'énergie des phonons optiques extraite en ajustant le modèle aux données s'avère être \(\sim\) 19 meV, une valeur qui correspond à l'énergie du plus bas \(E_{2}(faible )\) Bande de phonons optiques actifs Raman dans GaN remarquablement bien. Notre travail aide à élucider la nature des SPE dans le GaN et la physique associée à leur déphasage à la suite d'interactions défaut-phonon. Étant donné qu'une bande de phonons optiques à faible énergie (\(E_{2}(faible)\)) est une caractéristique de la plupart des nitrures du groupe III-V avec une structure cristalline de wurtzite, y compris AlN et hBN, nous nous attendons à ce que notre mécanisme de déphasage proposé joue un rôle rôle important dans les émetteurs de défauts de ces matériaux également. En fait, des travaux récents sur les SPE hBN ont déjà souligné l'absence de dépendance en température de la loi de puissance de la largeur de raie ZPL21,22.

Dans ce travail, nous étudions les émetteurs de défauts à photon unique dans les couches épitaxiales de GaN développées en HVPE. Les émetteurs de défauts GaN présentent de fortes ZPL dans la gamme de longueurs d'onde de 600 à 700 nm à température ambiante. Les spectres d'émission représentatifs de certains SPE sont illustrés à la Fig. 1a. Les longueurs d'onde centrales ZPL des émetteurs E1 à E5 sont respectivement de 602,9 nm, 628,7 nm, 650,1 nm, 684,5 nm et 710,5 nm. Ces longueurs d'onde correspondent bien aux longueurs d'onde des SPE GaN signalées précédemment10.

( a ) Les spectres PL représentatifs de cinq SPE GaN, E1 à E5, sont tracés à température ambiante. (b) L'image SEM de cinq lentilles à immersion solide (SIL), chacune fabriquée autour d'un SPE, est montrée. Chaque SIL est un hémisphère de rayon 2,5 \(\upmu\)m. (c) Les intensités PL mesurées d'un SPE avant et après la fabrication d'un SIL sont tracées en fonction de la puissance de la pompe. (d) La carte spatiale PL d'un seul émetteur dans un SIL est affichée.

Le GaN est un matériau à haut indice dans la gamme des longueurs d'onde visibles. En conséquence, la plupart des PL sont piégés à l'intérieur du substrat en raison de la réflexion interne totale. Pour augmenter l'efficacité de la collecte de photons, une lentille à immersion solide (SIL)23,24 sous la forme d'un hémisphère de rayon 2,5 \(\upmu\)m a été fabriquée au-dessus de chaque émetteur par broyage par faisceau ionique focalisé de GaN, comme indiqué sur la figure 1b. Pour éviter la déviation du faisceau d'ions due à l'accumulation de charges de surface pendant le broyage, une couche d'Al de 30 nm a été pulvérisée sur la surface de GaN avant le broyage et l'Al laissé après le broyage a été éliminé à l'aide d'une gravure humide. L'efficacité de la collecte de PL à partir des SPE s'est avérée améliorée par des facteurs de l'ordre de 4 à 5 (en utilisant un objectif de NA de 0,9). La figure 1c montre l'intensité PL (en kcps) d'un émetteur avant et après la fabrication d'un SIL en fonction de la puissance de la pompe. La figure 1d montre la carte PL d'un émetteur défectueux au centre du SIL. L'intensité PL mesurée \(I_{pl}\) peut être ajustée par la relation standard,

Ici, \(I_{sat}\) est l'intensité PL de saturation, \(P_{pompe}\) est la puissance de la pompe et \(P_{sat}\) est la puissance de la pompe de saturation. Pour les données illustrées à la Fig. 1c, \(P_{sat}\) est de 650 \(\upmu\)W, \(I_{sat}\) est de 171 kcps sans le SIL et de 779 kcps avec le SIL, ce qui indique que l'efficacité de la collecte PL est augmentée d'un facteur \(\sim\) 4,5. Cette amélioration de la collecte de lumière a assuré un rapport signal sur bruit suffisant pour les mesures de température cryogénique lorsqu'un objectif NA (0,7) plus petit a été utilisé.

(a) La fonction de corrélation de second ordre \(g^{(2)}(\tau )\) de l'émetteur E3 est tracée. \(g^{(2)}(0)=0.17\). (b) \(g^{(2)}(\tau )\) de l'émetteur E4 est tracé. \(g^{(2)}(0)=0.19\). Les lignes pleines montrent les ajustements obtenus en utilisant l'expression donnée dans le texte.

Dans ce qui suit, nous nous concentrons principalement sur deux émetteurs, E3 et E4 sur la figure 1a, avec des longueurs d'onde d'émission centrales de 650,1 nm (\(\sim\) 1907,4 meV) et 684,5 nm (\(\sim\) 1811,5 meV), respectivement . La plupart des autres émetteurs présentaient des caractéristiques similaires à eux. La figure 2 montre la fonction de corrélation de second ordre mesurée \(g^{(2)}(\tau )\) pour ces deux émetteurs à température ambiante en utilisant une puissance de pompe de 50 \(\mu\)W. \(g^{(2)}(\tau )\) a été obtenu à l'aide du mode résolu dans le temps (TTTR) de l'instrument MultiHarp150 et a été correctement normalisé. Pour les deux émetteurs, \(g^{(2)}(\tau )\) peut être ajusté par l'expression,

Les ajustements sont représentés par les lignes pleines de la Fig. 2. Les valeurs extraites de \(\tau _{1}\) sont \(3,18\pm 0,24\) ns et \(2,2\pm 0,17\) ns pour les émetteurs E3 et E4, respectivement, et les valeurs de \(\tau _{2}\) sont \(74\pm 27\) ns et \(65\pm 33\) ns pour les émetteurs E3 et E4, respectivement. \(g^{(2)}(0)\) est égal à 0,17 et 0,19 pour les émetteurs E3 et E4, respectivement, ce qui confirme ces défauts en tant qu'émetteurs à photon unique. Les valeurs mesurées de \(\tau _{1}\) et \(\tau _{2}\) sont en bon accord avec les valeurs rapportées précédemment10.

Les spectres d'émission de l'émetteur E3 (a) et E4 (b) sont tracés pour différentes températures dans la gamme 10–270 K (avec un incrément de 20 K).

Les spectres ZPL avec un ajustement gaussien et lorentzien à 10 K (a) et 270 K (b) pour l'émetteur E3 sont tracés. Sont également représentés les spectres ZPL avec un ajustement gaussien et lorentzien à 10 K (c) et 270 K (d) pour l'émetteur E4.

Les largeurs de raie FWHM de l'émetteur E3 (a) et de l'émetteur E4 (b) sont tracées en fonction de la température. Les lignes pleines sont l'ajustement aux données en utilisant le modèle théorique discuté dans le texte.

Les spectres d'émission ZPL ont été mesurés pour des températures comprises entre 10 et 270 K et les résultats sont présentés à la Fig. 3 pour les émetteurs E3 et E4. D'autres émetteurs affichent des tendances similaires. Les énergies d'émission du centre se décalent vers le rouge avec une augmentation de la température. L'énergie ZPL de E3 passe de 1916 meV à 10 K à 1909,4 meV à 270 K. Dans le cas de E4, l'énergie ZPL passe de 1820,2 meV à 10 K à 1813,5 meV à 270 K. Nous n'observons pas de S- dépendance à la température en forme des énergies du centre ZPL rapportées précédemment10.

Nous regardons la forme spectrale du ZPL en fonction de la température. Nos données montrent que les spectres ZPL évoluent d'une forme de raie gaussienne à des températures inférieures à \(\sim\)50 K à une forme de raie lorentzienne à des températures supérieures à \(\sim\)125 K. Ceci est illustré en détail sur la Fig. 4 qui trace les spectres ZPL des émetteurs E3 et E4 à basse (10 K) et haute (270 K) températures, ainsi que les ajustements gaussiens et lorentziens à ces spectres aux deux températures. Les données présentées ont été obtenues en utilisant une puissance de pompe de 300 \(\mu\)W. À 10 K, le spectre de E3 (E4) peut être bien mieux ajusté avec une fonction spectrale gaussienne avec une largeur de raie pleine largeur-demi-maximum (FWHM) de 0,88 meV (0,72 meV). Alors qu'à 270 K, le spectre de E3 (E4) peut être beaucoup mieux ajusté avec une fonction spectrale lorentzienne avec une largeur de raie FWHM de 7,12 meV (6,82 meV). Ces observations suggèrent que deux mécanismes différents contribuent à la largeur de raie. On peut faire l'hypothèse la plus simple que ces deux mécanismes sont indépendants. Sous cette hypothèse, la forme spectrale ZPL est plus précisément donnée par une fonction de Voigt \(V(\omega ;\sigma ,\gamma )\) qui est une convolution de fonctions gaussiennes et lorentziennes14,22,25,

Ici, \(G(\omega ;\sigma )\) et \(L(\omega ;\gamma )\) sont des fonctions gaussiennes et lorentziennes avec FWHM égal à \(f_{G} = 2\sigma \sqrt{2 \ln 2}\) et \(f_{L} = 2\gamma\), respectivement. Le FWHM \(f_{V}\) de la fonction Voigt peut être écrit comme,

En ajustant les spectres ZPL mesurés avec une fonction Voigt, le FWHM dépendant de la température de ses composants gaussiens et lorentziens peut être extrait. Nous trouvons que la FWHM \(f_{G}\) de la composante gaussienne est indépendante de la température et est d'environ 0,88 meV (0,72 meV) pour E3 (E4). Un spectre d'émission avec une FWHM indépendante de la température et une forme de raie gaussienne est une signature commune de diffusion spectrale dans laquelle l'énergie d'émission de l'émetteur change dans le temps en raison de facteurs tels que des changements dans l'environnement électrique de l'émetteur. Pour mieux comprendre le mécanisme responsable de la composante lorentzienne, qui domine à des températures supérieures à \(\sim\)125 K, nous examinons la largeur de raie FWHM du ZPL en fonction de la température. Ces données sont représentées sur la figure 5a pour l'émetteur E3 et sur la figure 5b pour l'émetteur E4. Il est clair que la composante lorentzienne domine la largeur de raie ZPL à des températures supérieures à \(\sim\)125 K. En utilisant l'expression donnée dans l'Eq. (4), nous constatons que la dépendance à la température de la FWHM de la composante lorentzienne ne peut pas être adéquatement ajustée avec une expression proportionnelle à \(T^{n}\), où n est tout entier supérieur ou égal à 3 (n est égal à 3, 5 et 7 pour certains mécanismes de déphasage courants mentionnés précédemment dans cet article). La figure S1 dans les informations supplémentaires montre la mauvaise comparaison avec les données obtenues si la dépendance à la température de la largeur de raie de la composante lorentzienne est supposée être \ (T ^ {3} \). Cela indique que les mécanismes de déphasage communs, discutés plus haut dans cet article, pourraient ne pas être les mécanismes de déphasage dominants dans le cas des SPE GaN. Étant donné que les largeurs de raie ZPL mesurées pour les SPE GaN, illustrées à la Fig. 5, sont des ordres de grandeur supérieurs aux largeurs de raie qui résulteraient des processus de relaxation (telles qu'estimées par la fonction mesurée \ (g ^ {(2)} \)), le mécanisme de déphasage est assez fort. Ci-dessous, nous présentons un modèle théorique de déphasage et montrons que ce modèle s'adapte très bien aux données.

Le mécanisme de déphasage proposé ici est représenté sur la figure 6a et implique l'absorption/l'émission de phonons optiques dans un processus Raman élastique qui entraîne la diffusion d'un phonon optique à partir du défaut. En d'autres termes, le déphasage de l'état de l'électron dans le défaut se produit par la diffusion élastique des phonons optiques excités thermiquement à partir de l'électron. Un mécanisme similaire impliquant des phonons acoustiques est connu pour entraîner un taux de déphasage proportionnel à \(T^{7}\) dans les émetteurs à l'état solide19,20. Bien que, comme représenté sur la figure 6a, le déphasage se produise uniquement dans l'état excité, le déphasage se produisant par un processus similaire dans l'état fondamental peut être géré d'une manière similaire à celle illustrée ci-dessous.

Nous supposons que l'hamiltonien pour l'état de défaut interagissant avec les phonons optiques est,

Ici, \(c_{j}\), \(a_{\mathbf {k}}\) et \(b_{\mathbf {k}}\) sont les opérateurs de destruction de l'électron, du phonon optique et du photon États, respectivement. \(E_{j}\) sont les énergies des états électroniques de l'émetteur et, comme le montre la figure 6, les états \(j=1,2\) participent à l'émission de photons. \(\omega _{\mathbf {k}}\) sont les fréquences des phonons optiques dans une bande couplée à l'émetteur. \(\Omega _{\mathbf {k}}\) sont les fréquences des modes photoniques. V (\(V'\)) est le volume dans lequel les modes phonon (photon) sont normalisés. Les paramètres de couplage \(M_{j,\mathbf {k}}\) dans l'interaction électron-phonon optique hamiltonien décrivent l'interaction potentielle de déformation entre l'électron défectueux et les phonons optiques. Les termes de couplage \(F_{\mathbf {k}}\) décrivent le couplage entre le dipôle émetteur et le champ de rayonnement. Pour modéliser la diffusion spectrale, nous avons inclus des termes dans les énergies électroniques linéaires dans le champ électrique externe dépendant du temps F(t) qui est supposé être causé par des charges dépendant du temps dans l'environnement. Des termes quadratiques dans F(t) peuvent également être inclus dans l'hamiltonien mais leur inclusion n'affecte pas la discussion qui suit et les conclusions26. Nous supposons que \(\langle F(t) \rangle = 0\) et \(\langle F(t) F(t')\rangle = F_{o}^{2} e^{-\lambda |t -t'|}\), où \(\lambda ^{-1}\) est le temps de corrélation du champ et sera supposé être beaucoup plus long que toute autre échelle de temps dans le problème. Le terme d'interaction électron-phonon dans l'hamiltonien couple l'état excité de l'émetteur à des états virtuels qui peuvent être éliminés (comme indiqué dans la section Informations supplémentaires) pour donner l'hamiltonien effectif suivant pour le processus de diffusion élastique des phonons illustré à la figure 6a.

(a) Mécanisme proposé pour le déphasage impliquant l'absorption/l'émission de phonons optiques via un processus Raman élastique. \(E_{2}\) (\(E_{1}\)) représente l'énergie de l'état excité (fond) de l'émetteur. (b) Les bandes de phonons dans la wurtzite GaN sont reproduites à partir des travaux de Ruf et al.27. L'énergie du mode phonon optique \(E_{2}(faible)\) au centre de la zone correspond à la valeur obtenue en ajustant le modèle aux données.

où,

Si l'interaction électron-phonon se fait via un potentiel de déformation optique, il est raisonnable de supposer que \(G_{\mathbf {k},\mathbf {q}}\) ne sera grand que lorsque les deux \(\mathbf {k}, \mathbf {q}\) sont petites (près du centre de la zone de Brillouin)28. Le spectre d'émission ZPL \(S(\omega )\) peut être obtenu à partir de la relation29,

En utilisant la technique d'expansion cumulée pour le propagateur quantique16,30, l'expression ci-dessus donne,

Ici, \(\sigma = |\alpha _{2}-\alpha _{1}|F_{o}/\hbar\), \(2\gamma _{sp}\) est le taux d'émission spontanée de photons, et le taux de déphasage \(\gamma\) dû à l'interaction avec les phonons est,

\(n(\omega )\) est le facteur d'occupation du boson thermique et \(D(\omega )\) est la fonction de densité d'états pour les phonons optiques. A l'écriture le résultat dans l'Eq. (9), nous avons ignoré les déplacements constants de l'énergie \(E_{2}\) qui résultent des interactions phonons et photons. Nous supposerons que \(\gamma>> \gamma _{sp}\) et que le déphasage est presque entièrement dû à l'interaction avec les phonons. Le produit \(D^{2}(\omega ) |G(\omega )|^{2}\) à l'intérieur de l'intégrale est supposé culminer près de la fréquence \(\omega _{op}\), qui est la fréquence du mode phonon optique couplé au défaut. Éq. (9) montre que la forme spectrale ZPL sera donnée par une fonction de Voigt. L'expression pour \(\gamma\) montre que la dépendance à la température du taux de déphasage est déterminée par le produit \(n(\omega _{op})\left[ n(\omega _{op}) + 1 \right ]\), ce qui donne une dépendance en température très différente de toute loi de puissance.

En utilisant l'expression pour le FWHM de \(S(\omega )\) donnée précédemment dans l'Eq. (4) avec les valeurs déterminées expérimentalement de la composante gaussienne \(f_{G}\), et en utilisant la dépendance à la température de \(\gamma\) donnée par l'expression dans l'équation. (10) pour la composante lorentzienne \(f_{L}=2\gamma\), nous pouvons ajuster le FWHM mesuré du ZPL, pour les deux émetteurs E3 et E4, sur toute la plage de température 10–270 K avec une moyenne racine erreur carrée inférieure à 0,05 meV à condition que nous supposions que \(\hbar \omega _{op}\) est égal à 19 meV ± 0,5 meV. Les ajustements obtenus pour \(\hbar \omega _{op} = 19\) meV sont représentés par les lignes pleines de la Fig. 5. L'excellent accord entre les données et le modèle soulève la question de savoir si 19 meV est proche de l'un des énergies de masse des phonons optiques dans le GaN. De manière tout à fait remarquable, la bande de phonons optiques \(E_{2}(faible)\) active en Raman la plus basse énergie dans GaN a une énergie égale à \(\sim\)18 meV au point \(\Gamma\) du Brillouin zone, comme le montre la Fig. 6b27. Étant donné que, comme indiqué précédemment, \(|G(\omega )|^{2}\) devrait être important près du centre de la zone, la valeur expérimentale de 19 meV pour \(\hbar \omega _{op}\) est raisonnable et cohérent avec le déphasage causé par le couplage entre l'émetteur et les phonons optiques \(E_{2}(bas)\) de masse. Le phonon optique \(E_{2}(faible)\) dans le GaN est connu pour être actif en Raman et se couple fortement aux états électroniques dans les bandes de valence et de conduction31.

Puisque le taux de déphasage dû au processus de la Fig. 6a est proportionnel à \(n(\omega _{op})\left[ n(\omega _{op}) + 1 \right]\), le taux aurait été négligeable, surtout à basse température, s'il n'y avait pas le fait que \(\hbar \omega _{op}\) est également très petit. Les nitrures, et GaN en particulier, sont tout à fait uniques parmi les semi-conducteurs à large bande interdite en ce sens qu'ils possèdent des modes phonons optiques à faibles énergies au centre de la zone de Brillouin et que ces modes phonons optiques sont actifs en Raman et se couplent aux états électroniques. Même si l'émetteur est couplé à d'autres phonons optiques d'énergie plus élevée, on s'attendrait à ce que le phonon optique d'énergie la plus faible avec la plus grande occupation thermique contribue le plus au taux de déphasage via le mécanisme illustré à la Fig. 6a et cela est également cohérent avec nos données. . Nous avions remarqué précédemment qu'une dépendance \(T^{3}\) de la température de la largeur de raie a été observée pour les émetteurs dans les nitrures AlN et hBN9,14. La dépendance à la température de la largeur de raie \ (T ^ {3} \) d'un émetteur à l'état solide dans un matériau avec un très grand nombre de défauts, d'impuretés, de dislocations, etc., est souvent attribuée au déphasage causé par le déplacement induit par les phonons acoustiques du émetteur vis-à-vis de ces défauts, impuretés, dislocations, etc.16. Cela signifie que ce mécanisme particulier ne devrait pas être présent universellement : soit le matériau doit avoir une densité de défauts très élevée, soit l'émetteur optique doit être situé à proximité d'un groupe de défauts particulièrement dense.

Le couplage des SPE à défaut de GaN à la bande des phonons optiques de masse à faible énergie est intéressant car il suggère que la structure du réseau cristallin n'est pas déformée par les défauts dans la mesure où les modes de phonons de masse deviennent significativement modifiés au voisinage des défauts. De plus, la présence d'un ZPL net et fort même à température ambiante, contrairement aux ZPL de nombreux autres défauts (par exemple \(\hbox {NV}^{-}\) centres dans le diamant) qui ne sont visibles qu'à basse température , suggère qu'un mode de phonon optique localisé au site du défaut est soit absent, soit très faiblement couplé à l'émetteur (c'est-à-dire un petit facteur Huang-Rhys). Enfin, la stabilité thermique des défauts SPE suggère que ces défauts ne sont très probablement pas des interstitiels. Les caractéristiques ci-dessus sont toutes compatibles avec le fait que les SPE sont des atomes d'impuretés substitutionnelles ou des complexes impuretés-lacunes substitutionnelles. Il convient de mentionner ici que, récemment, des états électroniques localisés au niveau des défauts d'empilement et des dislocations dans le cristal ont également été proposés comme candidats pour ces SPE13. De toute évidence, des travaux supplémentaires sont nécessaires pour déterminer la nature des SPE GaN.

En conclusion, nous avons étudié les SPE GaN et étudié la dépendance à la température de leur spectre d'émission. Contrairement aux rapports précédents, nous constatons que la largeur de raie FWHM ZPL ainsi que la longueur d'onde du centre d'émission augmentent de manière monotone avec la température. La dépendance à la température de la largeur de raie ZPL peut très bien s'expliquer sur toute la plage de températures de 10 à 270 K par notre modèle proposé dans lequel le déphasage se produit via l'absorption/l'émission de phonons optiques. L'énergie des phonons optiques déterminée expérimentalement correspond bien à l'énergie centrale de la zone de la bande de phonons optiques la plus basse (\(E_{2}(faible)\)) dans GaN. Lumineux, stables et rapides, les SPE GaN ont le potentiel d'être utiles dans les applications qui nécessitent des photons uniques à la demande à des taux de répétition élevés. Cependant, les larges largeurs de raie ZPL pourraient poser un défi pour les applications qui nécessitent des photons indiscernables. Notre travail établit les mécanismes responsables de l'élargissement de la largeur de raie dans ces SPE.

Les SPE étudiés dans ce travail sont hébergés dans \(\sim 4\) \(\upmu\)m couches épitaxiales de GaN semi-isolantes d'épaisseur développées polaire Ga en utilisant HVPE sur des substrats de saphir de 430 \(\mu\)m d'épaisseur. Les échantillons ont été obtenus auprès de PAM-XIAMEN Co.Ltd. Une configuration de microscope à balayage confocal sur mesure a été utilisée pour exciter optiquement les SPE (à l'aide d'un laser à pompe de 532 nm) et collecter le PL. Une configuration 4f avec un miroir galvo a été utilisée pour la numérisation. Le PL collecté a été divisé à 50:50 dans un spectromètre et une configuration Hanbury-Brown et Twiss composée de deux détecteurs de comptage de photons (PMA hybride 40 de Picoquant) et d'un corrélateur (Multiharp150 de Picoquant). Un objectif de 0,9 NA a été utilisé pour toutes les mesures de température ambiante, tandis que pour les mesures de température cryogénique, les échantillons ont été montés à l'intérieur d'un cryostat et un objectif de 0,7 NA avec un collier de correction a été utilisé pour collecter PL à travers la fenêtre du cryostat. La résolution spectrale de la configuration à \(\sim\) longueur d'onde de 650 nm était de \(\sim\) 0,18 meV.

Les ensembles de données générés et/ou analysés au cours de l'étude en cours sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

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Ce travail a été soutenu par le Cornell Center for Materials Research avec un financement du programme NSF MRSEC (DMR-1719875) et également par le NSF-RAISE:TAQS (ECCS-1838976).

École de génie électrique et informatique, Cornell University, Ithaca, NY, 14853, États-Unis

Yifei Geng, Huili (Grace) Xing, Debdeep Jena et Farhan Rana

Département de physique, Cornell University, Ithaca, NY, 14853, États-Unis

Jialun Luo

École de physique appliquée et d'ingénierie, Université Cornell, Ithaca, NY, 14853, États-Unis

Len van Deurzen et Gregory David Fuchs

Département de science et génie des matériaux, Université Cornell, Ithaca, NY, 14853, États-Unis

Huili (Grace) Xing et Debdeep Jena

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YG a écrit le texte principal du manuscrit. Tous les auteurs ont examiné le manuscrit.

Correspondance avec Yifei Geng.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Geng, Y., Luo, J., van Deurzen, L. et al. Déphasage par des phonons optiques dans des émetteurs à photon unique à défaut de GaN. Sci Rep 13, 8678 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-35003-z

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Reçu : 25 janvier 2023

Accepté : 11 mai 2023

Publié: 29 mai 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-35003-z

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